中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授馬騁課題組與中外學(xué)者合作，在鋰電池固態(tài)電解質(zhì)的離子傳輸機(jī)理研究方面取得重要發(fā)現(xiàn)。研究者用球差校正透射電鏡直接觀測到了一種奇特的非周期性結(jié)構(gòu)。該研究成果近日發(fā)表于《自然—通訊》。

通過球差校正透射電鏡對一種經(jīng)典固態(tài)電解質(zhì)鋰鑭鈦氧進(jìn)行觀測，研究者發(fā)現(xiàn)大量單原子層缺陷。不同于晶界、層錯(cuò)等已知的非周期性結(jié)構(gòu)，這種缺陷由一層化學(xué)成分、原子排列都不同于鋰鑭鈦氧的單原子層物質(zhì)組成，并且它們只會(huì)沿著特定的晶體學(xué)取向出現(xiàn)。這一微觀特質(zhì)導(dǎo)致所觀察到的單原子層缺陷常常相互連接，形成閉合回路。

“這種非周期性結(jié)構(gòu)就像單原子層構(gòu)筑的‘圍城’，里面的鋰離子出不來，外面的鋰離子進(jìn)不去。”馬騁說，“因此，盡管它們本身只有一個(gè)原子層厚，但卻可以讓相當(dāng)一部分體積的材料無法參與離子傳輸，從而大幅降低材料整體的鋰離子傳輸效率。”

基于球差校正透射電鏡的觀測結(jié)果，研究者通過理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)這些缺陷盡管只有一個(gè)原子層厚，但其特殊的原子構(gòu)型卻可以徹底阻止鋰離子在垂直方向上穿過。因此，當(dāng)它們相互結(jié)合形成閉合回路后，鋰離子無法進(jìn)入或離開被缺陷封閉的空間，從而導(dǎo)致這部分材料被隔絕于整體的離子傳輸之外。電鏡觀測已證實(shí)該現(xiàn)象在樣品中大量存在，而離子電導(dǎo)率將因此下降約1~2個(gè)數(shù)量級(jí)。

研究者把這種獨(dú)特的非周期性結(jié)構(gòu)命名為“單壁鋰阱”。它的發(fā)現(xiàn)表明除了晶界、點(diǎn)缺陷以外的非周期性結(jié)構(gòu)也有可能強(qiáng)烈地影響離子傳輸，因此在其它重要體系中也急需開展類似的研究。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-020-15544-x

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